ReactionAtlas：利用机器学习对化学反应网络进行原创探索

arXiv:2606.30778v1 公告类型：新 摘要：绘制化学反应网络、最小值和过渡态（TS）图以及连接它们的基元反应，是化学的自然语言，从催化到燃烧再到生命起源。为给定的化学反应构建这样的反应网络是不切实际的：它需要找到并表征数以万计的 TS，而密度泛函理论 (DFT) 等传统方法通常速度慢得令人望而却步，并且需要反应物和产物作为输入。我们引入了ReactionAtlas，它从少量种子分子构建了一个反应网络$\textit{ab origine}$，并且没有手工制定的规则。具体来说，我们的机器学习生成模型提出了来自动力学采样的候选化合物的反应，并且经过 DFT 训练的机器学习力场 (MLFF) 将它们过滤为有效的 TS，其生成的产物作为新种子进入搜索。从八个益生元种子（CH$_2$O、H$_2$O、OH$^-$、H$_3$O$^+$、CO$_2$、H$_2$CO$_3$、HCO$_3^-$、H）开始，ReactionAtlas 在 $\sim$12,000 种化合物中发现了 $\sim$47,000 个反应。在 85% 的情况下，MLFF TS 与 PBE0 参考值的匹配误差在 0.5 \r{A} RMSD 范围内，并且可以轻松达到 PBE0 级别。因此，ReactionAtlas 以前所未有的规模和精度将小碳水化合物化学映射到 C$_4$H$_8$O$_4$，包括电荷和立体信息。它为许多经过充分研究的反应路径提供了新的见解，包括甲醛循环，我们强调它在生命化学起源中的中心地位。值得注意的是，我们的框架还允许为甲醛化学建立替代反应途径。