协同物理约束 MCMC 和化学信息高斯过程进行反应网络发现

arXiv:2606.23757v1 公告类型：新 摘要：从稀疏、嘈杂的化学时间序列数据中提取可解释的控制方程仍然很困难，因为离散反应拓扑和连续动力学参数紧密耦合。我们提出了 PC-MCMC-CIGP，这是一种可重复的灰盒工作流程，结合了尖峰和平板拓扑采样、硬守恒和热力学筛选，以及用于参数校准和实验设计的化学知情高斯过程 (CIGP) 残差模型。方法论的贡献并不是孤立的新 MCMC 或 GP 系列；相反，它是将这些组件集成到物理受限的工作流程中，并具有明确的不确定性感知采集选择。在 H2 + Br2 基准上，约束采样器将基本激进路径与我们实验中的欺骗性现象学拟合区分开来。在苯乙烯环氧化方面，CIGP 优化循环将最终产率比报告的 GP-BO 基线提高了 12.5%。一项新的 10 种子获取研究表明，EI、GWU、PC-EI、不确定性抽样、差异搜寻和随机搜索具有不同的权衡：PC-EI 大大减少了低收益的 BO 建议，而 EI 式标准给出了最强的最终收益性能。